在櫻桃樹胡同17號，住著班克斯夫婦和他們的四個孩子：大女兒簡，男孩邁克爾，以及一對雙胞胎——約翰和巴巴拉。他們雇請布里爾太太幫他們燒飯，羅伯遜·艾幫他們除草，卡蒂大嬸照料他們的孩子，可是有一天，卡蒂大嬸突然離開了，他們不得不再尋找一個來替代她。
一天傍晚，簡和邁克爾看到一個人影讓風吹進了他們家。人影著地的時候，一整座房子都搖動了。他們看到，這是一個有一頭黑發和一雙藍色小眼睛的女人，她用一只手捂住帽子，另一只手還拿著個手提袋。媽媽給他們介紹，這是新來照顧他們的保姆——瑪麗·波平斯阿姨。
班克斯太太領著瑪麗阿姨參觀房間，可瑪麗阿姨爬樓的方式與眾不同，她是坐上樓梯扶手滑上去的。當把四個孩子逐個看完后，瑪麗阿姨長長吸了口氣，說了聲： “我干。”她解開圍脖，脫下帽子，打開手提袋，開始從里面拿東西，可簡和邁克爾卻發現，里面其實什么也沒有！她拿出一個大瓶子，倒出各種顏色可口的飲料，讓他們喝下去。瑪麗照顧孩子十分熟練，讓孩子們十分喜歡，但她的很多行為，也讓孩子們迷惑不解。
幾天后，瑪麗阿姨和班克斯太太交涉，提出每隔一個禮拜休假一次，時間是下午一點到六點。瑪麗阿姨愛時髦，要給人看到她最漂亮的樣子，因此，她出門時要戴上白手套，胳肢窩里夾一把傘柄上帶有鸚鵡頭的傘，當然，這不是為了怕下雨。
瑪麗阿姨休假去見的，是一位賣火柴的人，名字叫做伯特。他不是一位普通賣火柴的人，下雨天賣火柴，晴天則整天跪在人行道上用彩筆畫畫。出門前，瑪麗阿姨進行了精心的打扮，可見，他是她生命中一個很重要的人。當然，見到瑪麗，伯特也十分高興，握著瑪麗戴著白手套的手，帶她走進了自己的畫里。在畫里，他們一起度過了一個愉快、愜意的假日生活。
休假一回來，簡和邁克爾就向瑪麗阿姨撲了過來，問她上哪兒去了。“上童話世界去了。”瑪麗阿姨平靜地回答，“各人有各人的童話世界！”
不久，瑪麗阿姨帶著簡、邁克爾去拜訪他的叔叔賈透法先生。“為什么叫賈透法先生呢？” 邁克爾問，“因為他戴的是假發嗎？”“他的名字就叫賈透法，他根本不戴頭發，是個禿腦袋，”瑪麗阿姨不耐煩了。三個人坐上公共汽車，很快就進了賈透法先生的房屋。可他們在屋子里只看到壁爐里熊熊燒著的火，以及大桌子上的茶杯、面包、黃油、烤餅、梅子大蛋糕等等，并沒有看到賈透法先生。
突然，一個洪亮的聲音從空中傳來：“真高興你們能來！”他們大吃一驚，抬頭看見一位禿頂大胖子正懸在半空中。“這到底怎么回事？”賈透法先生平靜地告訴他們，“今天我生日，我十分高興，可我一笑就充滿了笑氣，因此飛到了空中。”受他的影響，簡、邁克爾還有瑪麗阿姨也有了笑氣，在空中蹦蹦跳跳，飛來飛去。賈透法先生請他們一起吃茶點，一起回憶高興的事，嚴肅的事和傷心的事。當他們回憶起傷心的事情來后，下面的桌子就開始晃動起來，上面的杯子盤子丁當碰響……。
到了晚上，瑪麗阿姨帶著簡和邁克爾回家了。但當他們提到賈透法先生的幽默時，瑪麗阿姨卻顯然非常生氣，說她的叔叔是一個嚴肅、老實、苦干的人，請他們講到時尊敬他一點。這又弄得簡和邁克爾莫名其妙了。
班克斯家隔壁住著拉克小姐，她的房子是櫻桃樹胡同最大的，連布姆海軍上將都很眼紅。拉克小姐身上戴著很多別針、項鏈和耳環，走起路來丁丁當當，像個銅管樂隊。她身邊還有一條毛蓬蓬的小狗，叫做安德魯。奇怪的是，瑪麗阿姨不僅能聽懂安德魯的話，還知道它想什么，并說它并不是一個傻瓜。“瑪麗阿姨怎么能懂它的話呢？”邁克爾問到。簡回答：“我也說不出，可她永遠不會告訴我們的，這點我確信。”
一天，簡感到耳朵疼，用印花手帕裹著頭躺在床上，在床邊，瑪麗阿姨給她講起了一頭紅母牛的故事。說那頭牛是她媽媽的好朋友，住在一片長滿金鳳花和蒲公英的.田野上，一舉一動像個貴族夫人。它每天早晨起來給女兒紅小牛上課，下午教它一切有教養的行為和稱呼。待晚上孩子睡著了，它就到田野的一頭去反芻，靜靜地想它的心事。后來紅母牛喜歡起跳舞了，一跳就再也停不下來了。最后，她只好來到王宮，請求國王來幫忙。
還有一天，邁克爾早上醒來后，有一種不好的感覺。起初是胃口不好，后來變得脾氣暴躁起來，連洗澡也不聽話，緊接著碰翻了艾倫手里的一杯熱水，還朝布里爾太太的小腿上狠狠踢了一腳，用一根繩子把安德魯的尾巴掛在欄桿上。最后，邁克爾還走進爸爸的書房，拿起鋼筆在吸水紙上寫寫畫畫，用手肘碰翻了墨水瓶，把椅子、桌子、羽毛筆和他最好的衣服都潑了藍墨水。“那孩子準病了。”大家都這么認為。邁克爾的行為也讓瑪麗阿姨十分生氣，要求他穿著那件自己弄臟的衣服，在兒童室面壁思過。
為了幫助邁克爾趕快恢復過來，瑪麗阿姨決定帶他們出去散散步。在路上，邁克爾忽然發現路上一個小圓盤似的東西，上面嵌一塊玻璃，玻璃上畫著一支箭，里面布滿字母。邁克爾剛把圓盤揀起來，就被瑪麗阿姨拿去了，說這是她先看到的，她要用它來環游世界。
瑪麗阿姨捧著圓盤，說了聲：“北！”只見圓盤上的字母開始繞著箭頭飛轉，天氣一下子變得非常冷，周圍是藍色的大冰塊，腳下是凍硬的厚雪。還有，從一塊大冰塊的洞里還出來了一位愛斯基摩人，上前用鼻子跟大家交流，愛斯基摩太太則抱著一個用海豹皮圍巾裹著的愛斯基摩娃娃，出來同瑪麗打招呼。
接下來，瑪麗阿姨轉了轉圓盤，說了聲：“南！”簡和邁克爾覺得天氣越來越暖和了。一會兒，他們發現自己正站在棕櫚樹的旁邊，周圍都是金色和銀色的沙，棕櫚樹下坐著一男一女，還有一個光身子的黑娃娃。他們邀請瑪麗阿姨到屋里吃西瓜，還開玩笑說要給簡和邁克爾涂涂黑油。
為了離開這個地方，瑪麗阿姨又轉動圓盤，說了聲：“東！”地球又開始轉了。當一切停下來后，孩子們發現自己已在一條街上，兩旁是奇怪的小房子，房子旁邊長著杏樹和梅樹。沿著小街，穿奇怪花衣服的人們安詳地走著，一幅和平的景象。一位老人出來向他們深深鞠躬，邀請他們到他的房子里去。
最后，瑪麗阿姨轉動圓盤，說了一聲“西！”地球又開始轉動了。停下后，他們發現自己置身在一座大松林中，幾個戴羽毛、穿緊身短上衣的人請瑪麗阿姨和孩子們這兒來，一起吃烤野鹿晚飯，但瑪麗回答他們只是路過……
很快，簡和邁克爾發現自己又回到了原地，瑪麗阿姨要求他們回去吃飯。晚上，邁克爾正要上床，忽然從五斗櫥頂上看見了那個圓盤。他爬上去拿下圓盤，輕輕轉動后說了聲：“北，南，東，西！”話音剛落，只見四個巨人分別拿著長矛、大棍棒、大彎刀和戰斧，從房間的四個角落向近克爾撲過來，邁克爾大叫一聲，丟下了手里的圓盤。瑪麗阿姨跑過來，警告他不要再碰她的圓盤。邁克爾睜開眼睛，發現眼前連巨人的一點影子也沒有。
邁克爾和簡要進城去看他們的爸爸了。瑪麗阿姨走在他們中間，戴著一頂新帽子，帽子上的玫瑰花十分鮮艷，但瑪麗阿姨更愛看街邊的櫥窗。可惜，在圣保羅大教堂，瑪麗阿姨老把這里的鴿子叫做 “麻雀”，當然，她把所有的鳥都叫做麻雀。他們來到菜市場，買了一磅香腸，幾條魚和幾只蝦，另外，還有姜餅。姜餅是從科里太太那兒買的，一共買了十三個。
瑪麗阿姨在家整天忙個不停，一忙她就喜歡生氣。簡不管做什么事，瑪麗阿姨都覺得不對，要是輪到邁克爾，情況就更糟了。簡說：“我們可以數我們存錢罐里的錢，她吃了晚飯也許會好點。”“哈，我想你們數錢，是為了買一架飛機吧！”瑪麗阿姨沒好氣地說。“現在不知道動物園里會有什么事情。”邁克爾問到。“多發愁，傷身體。”瑪麗阿姨又不耐煩了。晚上睡覺后，簡和邁克爾做了一個同樣的夢，夢見他們在動物園游玩，和動物有著親密的接觸，同去的還有瑪麗阿姨。但在他們醒來后，瑪麗阿姨并不承認，盡管她的腰間束著一根金蛇皮做的皮帶，上面寫著：“動物園敬贈。”
圣誕節要到了。簡說：“我聞到雪的味道了。”“我聞到圣誕樹的味道了。”邁克爾回答。“我聞到魚的味道了。”瑪麗阿姨也搭起腔來。為了過圣誕節，他們決定到百貨公司買東西。他們知道，瑪麗阿姨最愛看商店玻璃櫥窗，而且只管看櫥窗上自己的影子。當他們買好東西要出門時，看見一個女孩的身影閃爍著跑了進來，身上只輕飄飄地圍著一縷藍紗，眼睛閃著藍色的火焰。和瑪麗阿姨打過招呼后，她說自己叫瑪雅，是七姊妹星團里的老二，在天上經常看到邁克爾他們。
春季里的第一天，陽光很好，天上刮著微微的西風。忽然，邁克爾滿臉通紅地下樓，撥著一個圓盤，對簡說，“瑪麗阿姨說它現在歸我了，但我估計要出事了，因為瑪麗阿姨從不浪費時間發善心。” 那天下午，瑪麗阿姨沒說過一句生氣的話。對邁克爾的猜測，瑪麗阿姨只是“煩惱，煩惱，自找煩惱”地反駁他。
靠近傍晚，風大起來了。瑪麗阿姨把東西收拾干凈，穿上外衣，戴上帽子，微笑著，看樣子要出門了。她好像跟風有默契，一打開傘，風就狂嘯著把傘從下面托起向上推，把她吹出了院門，吹向胡同里的櫻桃樹梢。“瑪麗阿姨要走了！”簡和邁克爾十分舍不得，打開窗子想盡力挽留她。但瑪麗阿姨飛到云間，飄過山頭，很快便消失得無影無蹤了。
“真叫人受不了，也不打個招呼就走了！”班克斯太太說道。但簡和邁克爾卻因瑪麗阿姨離開難過得大哭起來，說天底下只要瑪麗阿姨。這時，布里爾太太發現了瑪麗阿姨留下來的一個用棕色紙包著的小包。簡打開小包，發現了里面一張瑪麗阿姨的畫像，畫底下還有一封信，信上寫著：“親愛的簡：邁克爾有了圓盤，這幅畫就送給你。”信的最后則是一個念不懂的詞——“Aurevoir”。布里爾太太告訴他們，這詞好像是“再見”的意思。
簡和邁克爾相互對看了一下，眼睛里閃著快樂和理解的光芒。他們知道瑪麗阿姨的意思，她一向說到做到。
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